1917年10月,恽代英与黄负生、梁绍文等一起创立了“互助社”,这是当时武汉地区成立最早、影响最大的进步团体,也是全国最早的进步团体之一。
1918年暑假,恽代英从武昌中华大学毕业,受聘担任中大中学部教务主任,并兼教英文和修身两课。
1919年5月4日,北京爆发“五四”反帝爱国运动。恽代英连夜与林育南赶印出600多份爱国传单,还撰写了著名的《武汉学生团宣言》,组织示威游行,声援北京学生运动。
1920年春天,恽代英到北京与李大钊、邓中夏等见面,开始学习、接受和研究马克思及其学说。这一年秋天,他受《新青年》杂志的委托,翻译了考茨基的中期著作《阶级斗争》。
毛泽东曾回忆说:有三本书特别深地铭刻在我的心中,建立起我对马克思主义的信仰。这三本书是:《共产党宣言》、《阶级斗争》、《社会主义史》。
1921年7月,恽代英、林育南等在黄冈发起成立具有共产主义小组性质的团体—共存社。中国共产党一宣告诞生,恽代英就申请加入党组织。
1923年,恽代英应邓中夏邀请到上海大学任教,接着,又去南京出席了青年团第二次全国代表大会,会上被选为团中央委员,负责宣传工作。回上海后,和邓中夏等一起筹办团的机关刊物《中国青年》。
1925年1月,团的三大在上海举行。恽代英当选为团中央执行委员和宣传部长。在这一年爆发的“五卅”反帝爱国运动中,恽代英是重要的领导者之一。
1926年5月,恽代英受党的派遣,去黄埔军校担任政治总教官。同时,他还在毛泽东主持的广州农民运动讲习所、李富春主持的中国国民党讲习班和邓中夏主持的劳动学院等处讲课。
1927年大革命失败后,恽代英与李立三、邓中夏等向临时中央建议:在南昌举行武装暴动,反击反动派的进攻。临时中央常委会同意在南昌举行暴动,派周恩来赴南昌组成前敌委员会,领导起义,周恩来任书记,恽代英是委员之一。
1929年6月在广州举行的中共六届二中全会上,恽代英被补选为中央委员。
1930年春,恽代英回到上海,同李立三的“左”倾冒险主义作了坚决斗争,批评李立三的错误主张,因而被粗暴地扣上“右倾机会主义”、“调和主义”的帽子。3月,被降职到沪东担任区委书记,立三路线要他成立沪东区行动委员会,动员工人罢工,准备建立工人武装队伍,以占领上海。进而又提出了“争取一省和数省的首先胜利”的口号,并声称要在两个月内夺取上海的政权。党的干部整天鼓动工人、学生跑马路,不是举行飞行集会,就是举行游行示威。活动一次,就有一些同志被捕、牺牲。恽代英面对这一现实,内心十分痛苦,他曾动情地说过:“党的事业现在处在最困难的关头,群众在受难。”“我不能力挽狂澜,只能献身堵口。眼前,是蒋介石用血手制造的人间地狱。要摧毁这座地狱,我不入地狱,谁入地狱?我想,血是不会白流的。”“我为此献身,也是死得其所。”
在3月至5月担任沪东区委书记这一段时期,恽代英冒着生命危险出没于沪东区的街头和工厂,宣传群众,组织群众,同时千方百计减少群众的牺牲。沪东区的街头和工人聚居的棚户区,经常可以看到一位高高的、瘦瘦的、身穿洗得发白的蓝布长衫(有时穿破旧的短衫裤),布鞋,平头,戴着高度近视眼镜(有时故意不戴)的30多岁的年轻人。这就是沪东区委书记恽代英。
1930年5月6日,恽代英穿着短衣长裤,一副工人打扮,带着一包传单到杨树浦路韬朋路(今通北路)老怡和纱厂(后上海第五毛纺织厂)门前等人联系工作。突然遇上巡捕搜查行人。由于他眼睛深度近视,又没有戴眼镜,待发现巡捕时,已躲避不过了。巡捕就将他作为共产党嫌疑犯押到巡捕房,毒打逼供,恽代英坚不吐实,机智地毁坏面容,自称叫王作霖,是武昌电话局失业工人,来上海做生意。次日,恽代英被引渡关押在龙华国民党警备司令部看守所内。由于他面容变形,所以在看守所关押期内,始终未被敌人认出来。
1931年2月,恽代英被解往南京江东门外国民党中央军人监狱。
一个多月后,情况突变,顾顺章在武汉叛变,出卖了恽代英。4月29日中午,狱卒押着恽代英朝监门走去。恽代英神色坦然,昂首挺胸,高唱国际歌,高呼“打倒蒋介石!”“中国共产党万岁!”的口号,身中数弹,壮烈牺牲,时年36岁。